南科大刘吉团队《Adv. Mater.》：实现百万次验证的各向异性抗疲劳水凝胶

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自然界中的生物材料常常使用有限的成分进行构筑，其可通过利用多尺度的结构设计，使其与人工材料相比，具有无与伦比的机械性能。相比之下，合成材料的设计主要集中在开发新的化合物，而不能复制大自然生物材料的优异特性，如抗疲劳性能。南科大刘吉团队在《Advanced Materials》上发表文章《Anisotropically Fatigue-Resistant Hydrogels》，报道一种简单而通用的策略，实现水凝胶内部多尺度微结构的构建，从而提高其疲劳阈值达100倍以上。该策略可被广泛应用于各种水凝胶材料，包括多糖(藻酸盐、纤维素)、蛋白质（明胶）、合成聚合物（聚乙烯醇）以及相应的聚合物复合材料。本工作中所报道的抗疲劳水凝胶，相对于传统方法获得的水凝胶材料具有优异的抗疲劳特性，同时兼具成本低、性能高、耐用等优点，有望应用于软体机器人和人造肌肉等领域。

刘吉团队报道的方法只需要两步简单的工艺（图1）：首先通过冷冻铸造实现水凝胶内部多尺度微/纳米结构的构建，随后通过热处理调控纳米晶域的可控分布，有效的抵抗裂纹拓展。为了验证抗疲劳水凝胶的设计原理，该团队选用医用聚合物聚乙烯醇（PVA），获得高含水量（~ 90%）的水凝胶材料。这类水凝胶沿着冷冻铸造方向展现出优异的力学性能，可以轻易地提起比自身重3万多倍的重物，断裂韧性高达116 kJ m^-2。

图1. 各向异性抗疲劳水凝胶的制备过程、实物展示和多尺度结构表征。

如图2所示，通过定量测量疲劳裂纹的拓展曲线，他们发现无退火处理的PVA水凝胶的疲劳阈值仅仅只有20 J m^-2，约等于断裂一层无定形分子链，与传统化学交联的PVA水凝胶类似。当PVA水凝胶经过冷冻铸造和退火处理后，其疲劳阈值在垂直取向上为34 J m^-2，而在平行取向上能够达到1340 J m^-2。同时，提高PVA的水含量能实现疲劳阈值高达2740 J m^-2。此外，该各向异性抗疲劳水凝胶的策略被证实可以应用于其他不同的材料体系，如多糖（藻酸盐、纤维素）、蛋白质（明胶）、合成聚合物（PVA）以及相应的聚合物复合材料。

图2. 各向异性抗疲劳水凝胶的抗疲劳性能和广谱性验证。

如图3所示，他们设计制造了一种水下游泳机器人，采用电动马达展开手臂，同时将这类各向异性抗疲劳水凝作为力学传动部分，实现该机器人可以在水下连续长期地游动（视频1）。

视频1. 机器人的设计模型和游动过程。

图3. 各向异性抗疲劳水凝胶在水下机器人应用场景的百万次验证。

他们在垂直于拉伸方向引入了一个微小的预切口，经过超1,000,000次的连续循环拉伸（水下游动长达250小时），裂纹依然没有拓展，表现出前所未有的抗疲劳特性（视频2）。与之形成鲜明对照，传统的冻融解冻得到的PVA水凝胶则迅速发生疲劳断裂。

视频2. 机器人在水中百万次循环游动过程。

南方科技大学梁翔禹博士为该论文第一作者，刘吉副教授为通讯作者。该研究得到深圳市仿生机器人与智能系统重点实验室、广东省普通高校人体增强与康复机器人重点实验室、广东省自然科学基金-区域联合基金项目（青年基金）等经费支持。

论文链接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/epdf/10.1002/adma.202102011

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http://faculty.sustech.edu.cn/liuj9/

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